中国团队创新发展单原子整体电极推动电化学技术工业应用助力碳中和

近日，上海交通大学张礼知教授团队在Angew. Chem.在线发表了研究论文Single Atom Ru Monolithic Electrode for Efficient Chlorine Evolution and Nitrate Reduction，创新发展单原子整体电极推动电化学技术工业应用助力碳中和。

近年来，单原子催化剂在多种电化学反应（氢析出反应、硝酸根还原反应和析氯反应等）中展现出巨大的应用潜力。然而，大多数单原子催化剂是粉末材料，在实际应用场景中，这类单原子催化剂需要通过使用绝缘聚合物粘合剂（如Nafion和聚偏氟乙烯）将催化剂粉末固定在导电载体上，最终加工成电极。这一过程大大增加了电极制备的复杂性和成本，同时也削弱了整体电极的导电性以及活性位点的可及性。更为严重的是，电催化剂与载体之间较弱的物理相互作用可能会导致活性物质的脱落，从而影响电极的使用寿命。虽然目前发展了一些整体式单原子电极，但仍局限于碳基材料。碳基单原子电极在电化学极端条件（强酸、强氧化电位）存在严重的腐蚀情况，制约其在电化学领域的广泛应用。

图1. Ru1-TiOx/Ti的合成与表征图

图2. Ru1-TiOx/Ti的精细结构表征

图3. Ru1-TiOx/Ti的电化学析氯性能和电化学选择性还原硝酸根制氨性能

图4. Ru1-TiOx/Ti的放大生产与Ti基MSAEs普适性合成

针对上述问题，团队创造性提出了一种固有氧化物锚定策略，开发了高效、稳定的钛基单原子电极。具体地，通过调控整体式钛载体表面氧化层的氧空位浓度，强化金属-载体间电子相互作用，从而将无配体的孤立活性金属原子（Ru、Pd、Pt等）固定在整体钛载体非晶层上，展现出广泛的适应性。所制备的Ru单原子电极表现出优异的电化学析氯活性，其质量活性比商业行稳阳极高出3个数量级。另外，该Ru单原子电极还能够选择性地将硝酸盐还原为氨。在?0.3 V条件下，其氨产率高达22.2 mol g?1?h?1，展现出双功能性。更为重要的是，该合成策略易于放大生产。为了证实，团队将Ru单原子整体电极从2 × 2 cm放大生产到至少25 × 15 cm，展现出巨大的工业电催化应用潜力。该研究为高性能金属基整体式电极的制备提供了一条通用的合成策略，有望助力电化学技术的发展和碳中和目标的实现。

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