科学家揭示胶体纳米晶体中快速自旋翻转形成分子自旋三重态的机制

传统上，半导体自旋特性是物理学的领域。溶液生长的半导体材料，如卤化铅钙钛矿和胶体纳米晶体的最新发展，开始将化学家纳入这场游戏。但这些材料的自旋弛豫寿命对于自旋电子和量子信息技术的应用来说仍然太短（室温下通常为几皮秒）。

然而，重要的是，有一个叫做“分子光化学”的大领域，特别喜欢自旋弛豫的分子三重态。光化学家们在合成被称为敏化剂的特殊分子方面花费了大量的精力，这些分子在光激发时可以产生三重态。

吴教授说：“我们意识到，最近在胶体纳米晶体中测量到的短自旋寿命反而应该立即在分子光化学中找到应用。”

研究人员利用表面附着有罗丹明B分子的CsPbBr3纳米晶体展示了自旋光化学。利用先进的飞秒激光光谱，他们发现纳米晶体或分子的激发诱发了有效的电荷分离，而纳米晶体内载流子的快速自旋翻转使得通过电荷重组形成高产的分子三重态。相比之下，该系统排除了重原子效应的传统机制。

此外，利用双重三重态形成途径以及CsPbBr3和罗丹明B的互补光谱覆盖，他们实现了高效的白光驱动的分子三重态光化学，包括三重态融合光子上转换和单态氧生成。

吴教授说：“这项研究为溶液加工的半导体材料的光化学应用开辟了一条新途径。它可能会激发这些低成本材料的自旋特性在更多领域的应用。”